化學科學與工程學院趙國華教授課題組,利用一種嶄新的光電催化選擇性還原CO2仿生界面體系,高效、選擇性地將CO2轉化成甲酸,這為人們向低能耗、資源化地利用CO2邁出了重要的一步。同濟科技(600846)是旗下上市公司。
近日,我校化學科學與工程學院趙國華教授課題組在能源與環(huán)境領域的國際頂級學術期刊《Energy & Environmental Science》上發(fā)表了最新研究成果“A CO2 adsorption-enhanced semiconductor/metal-complex hybrid photoelectrocatalytic interface for efficient formate production” (2016,DOI: 10.1039/C6EE00968A,期刊影響因子25.427)。該研究構建了一種嶄新的光電催化選擇性還原CO2仿生界面體系,高效、選擇性地將CO2轉化成甲酸,這為人們向低能耗、資源化地利用CO2邁出了重要的一步。課題組博士研究生黃曉峰、沈騏分別為
論文的第一和第二作者。
傳統(tǒng)的石油和化石能源的消費引起了溫室效應和能源短缺等問題,是當前人類所面臨的重大挑戰(zhàn)。在此背景下,低能耗、資源化地利用CO2,將其高效選擇性地轉換成液體燃料,實現(xiàn)了CO2的“反向燃燒”,日益受到各國科研工作者的高度關注。自然界的
綠色植物光合作用中能夠通過Rubisco等關鍵酶的催化,溫和地將CO2轉換成葡萄糖。受此啟發(fā),仿生光電催化使人們看到了高效轉換CO2的可能。
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該課題組近年來一直致力于CO2的仿生光合作用研究,在前期發(fā)現(xiàn)高晶面的金屬鈷氧化物Co3O4材料對CO2具有很好的光電催化還原CO2性能和轉化效率的研究基礎上 (Environ. Sci. Technol. 2015, 49, 5828−5835;J. Phys. Chem. C 2013, 117, 26432−26440;Appl. Catalys. B: Environ. 2017, 201, 70-76. ),該研究巧妙地將高晶面的Co3O4優(yōu)異光電催化劑、特定結構的金屬釕配合物仿生酶組裝在高比表面積的多孔材料碳氣凝膠表面,構建出CO2人工光合作用的仿生結構反應界面。碳氣凝膠和釕配合物仿生酶協(xié)同增強吸附固定表面的CO2濃度;Co3O4/釕配合物復合結構催化劑有效吸收太陽光,光照產(chǎn)生電子,并在電場作用下迅速發(fā)生定向轉移,將電子傳遞給CO2;CO2接受電子,隨后發(fā)生了2電子的還原過程,選擇性還原轉化為甲酸目標產(chǎn)物。研究表明,這一仿生催化反應能耗低(CO2還原電位僅為-0.45 V Vs NHE),目標產(chǎn)物專一(甲酸選擇性>99%),反應高效(法拉第效率為86%)。研究中采用了原位紅外光譜電化學技術、同位素示蹤以及多種光電化學研究方法,詳細闡明了仿生界面的能級匹配和電子轉移機制。
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上述相關研究工作獲得了國家自然科學基金重點項目和面上項目的資助,并得到德國Siegen大學Nianjun Yang博士的合作與支持。
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